Potenciál Troupova díla je mimořádný. Kurátorem poslední pražské výstavy byl generální ředitel Národní galerie v Praze Jiří Fajt a kunsthistorička Jitka Šosová, stálá spolupracovnice NG. Uvedla, že „dílo Miloslava Troupa má ambici zařadit se po bok umělců, kteří v nových podmínkách poválečné Paříže uvažovali o tom, jak má umění znázorňovat svět a místo člověka v něm.“ Ivo Binder, soudní znalec v oblasti výtvarného umění, dodal, že Troupovy ilustrační kresebné cykly byly oceněny na významných zahraničních i tuzemských přehlídkách a řadí se ke špičkám české ilustrátorské školy, reprezentované jmény Zdenek Seydl, Adolf Born, Zdeněk Sklenář a další.

I když do jeho života zasáhla druhá světová válka a poté komunistický režim, našel v sobě Miloslav Troup sílu tvořit zcela svobodně, podle svého přesvědčení a citu. Studium v Paříži ve druhé polovině 40. let podstatně ovlivnilo jeho další životní tvorbu. Ta dostala expresivní výraz i charakteristickou barevnost. Po návratu domů se kromě volné tvorby věnoval ilustrování knih, užitému uměním - hlavně výzdobě sakrálních interiérů a navrhováním tapisérií.

Miloslava Troupa lákala řada témat a dějů i neobvyklé malířské techniky. Používal enkaustiku (původně antická technika malování horkým voskem), malbu na sklo i textil. Například pro ilustrace k indiánským pohádkám Děti tropického slunce použil jako podklad plátno. Jak sám říkal, záleží na knize, oč si sama řekne. Třeba v Šahrazádiných nocích hrála noc hlavní roli, proto použil pro ilustrace pohádek černém pozadí. Za svůj život Troup výtvarně obohatil více jak 140 knih.