Proti totalitě se Šustrová postavila již během studia dějepisu a češtiny na Filozofické fakultě Univerzity Karlovy. V roce 1968 založila s přáteli Hnutí revoluční mládeže, které spojoval odpor proti tehdejší situaci v Československu. Kvůli činnosti v hnutí pak strávila dva roky za mřížemi. Malého synka, který se jí narodil v roce 1967, mohla vídat jen při návštěvách ve vězení. Po propuštění byla kvůli perzekucím režimu dlouho bez práce.

Později se stala signatářkou a mluvčí Charty 77, spoluzakladatelkou Výboru na obranu nespravedlivě stíhaných a spolupracovala s několika samizdatovými časopisy. Za svou činnost byla komunistickým režimem perzekvována. Pracovat mohla pouze na poště a jako uklízečka a od roku 1982 nemohla sehnat vůbec žádné zaměstnání.